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针对名称为“一种用于合成氯乙烯的低汞复合催化剂及其制备方法”、专利号为“201110359617.9”、授权公告日为“2013.07.17”的发明专利,请求人向复审委员会提出了无效请求且已被爱理,无效的理由如下,请各位大侠针对无效的理由提出高见。 说明书不符合专利法第26条第3款“说明书应当对发明或实用新型作出清楚、完整的说明,以所属领域的技术人员能够实现为准”的规定;权利要求1-2不符合专利法第26条第4款“权利要求书应当以说明书为依据,清楚、简要地限定要求专利保护的范围”的规定;权利要求1-2不具备专利法第22条第3款规定的创造性,理应宣告无效,具体理由如下: 一、涉案专利说明书不符合专利法第26条第3款的规定“说明书应当对发明或实用新型作出清楚、完整的说明,以所属领域的技术人员能够实现为准”,说明书公开不充分,具体理由如下: 1、涉案专利实施例一中,“该催化剂在乙炔氢氯化反应中(评价条件:140 ℃,乙炔空速200h[sup]-1[/sup])乙炔转化率98.5%,氯乙烯选择性98.0%”。 不符合专利法第26条第3款的规定“说明书应当对发明或实用新型作出清楚、完整的说明,以所属领域的技术人员能够实现为准”,说明书公开不充分。 证据1:申请号200710119277.6,公开日为2008年2月13日,发明名称为:一种利用循环硫化床反应器制备氯乙烯的方法及装置。 证据1中背景技术中公开了乙炔氢氯化制备氯乙烯的几种不同的合成工艺路线及设备: 第一类是工业上常用的固定床列管反应器,但缺点是对于保持汞触媒的热稳定性不利,会导致催化剂中活性组份氯化汞的流失; 第二类是目前有多种改进的固定床列管反应器制备工艺,如两个固定床列管反应器串联的氯乙烯生产工艺等; 第三类是流化床制备工艺,目前有采取一个流化床反应器串联一下固定床反应器的氯乙烯生产工艺,也有采取使用一个单一的流化床作为氯乙烯合成的反应器。 采用不同的氯乙烯生产工艺,催化剂的使用效果完全不一样,因此乙炔转化率和氯乙烯选择性也是截然不同。 涉案专利中所得的催化剂应用到乙炔氢氯化反应中,实施例一中,“该催化剂在乙炔氢氯化反应中(评价条件:140 ℃,乙炔空速200h[sup]-1[/sup])乙炔转化率98.5%,氯乙烯选择性98.0%”。但说明书实施例中未提供具体的试验方案,来充分公开说明乙炔氢氯化制备氯乙烯反应的具体的合成条件以及催化剂的加入量、加入方式等影响转化率和选择性重要的工艺参数。 本领域稍有常识的技术人员均会了解和知道以下公知常识:不同的合成条件以及催化剂不同的加入量,对反应结果均会造成重大影响,甚至会对反应的产物的分子结构及性能产生影响。 因此,在没有充分公开使用何种乙炔氢氯化制备氯乙烯工艺的情况下,以及没有充分公开在乙炔氢氯化制备氯乙烯工艺中的催化剂加入量、加入方式等影响转化率和选择性的重要工艺参数的情况下,仅根据实施例中提供的评价条件:140 ℃,乙炔空速200h[sup]-1[/sup],显然本领域普通技术人员不经过创造性的劳动,难以得到说明书实施例一中描述的“该催化剂在乙炔氢氯化反应中乙炔转化率98.5%,氯乙烯选择性98.0%”的所述结论,其实验数据无法与实验的工艺、过程相对应。 在专利权人无法提供实验的相关资料以证明该实验的客观真实性的前提下,我们有理由怀疑实施例一至四实验数据的真实性,专利权人为了适应专利撰写的要求而编撰的实验数据的可能性。 通过以上的说明,我们还可以得出如下结论:本领域的普通技术人员根据涉案专利中的说明,必须经过创造性的劳动,通过对不同的合成反应条件下对该催化剂进行试验,经过大量的试验数据摸索才能得出试验结果,因此,涉案专利公开不充分。 更重要的是,根据涉案专利说明书中的记载,并不能证明制得的催化剂能适用于所有上述不同的合成方法。 制得的催化剂应用到乙炔氢氯化制备氯乙烯反应中的试验,涉案专利未说明是在实验室还是具体哪个生产厂家进行的试验,具体的合成生产工艺条件,因此,本领域的普通技术人员根据说明书中提供的实验条件是得不到该实验结果。 所得的催化剂应用到乙炔氢氯化制备氯乙烯反应中,涉案专利未提供相关的试验报告,不能证明所得的催化剂应用到乙炔氢氯化制备氯乙烯反应中能得到涉案专利中的实验结果。 涉案专利在无任何具体的实验方案、实验报告的条件下,只是纯粹为申报专利而进行胡编乱造和推测性的撰写,杜撰出实验数据,完全不符合专利法的要求,本领域的普通技术人员根据上述说明书中的记载,不能实现该实验方案,因此说明书公开不充分。 2、涉案专利实施例二至四不符合专利法第26条第3款的规定“说明书应当对发明或实用新型作出清楚、完整的说明,以所属领域的技术人员能够实现为准”,说明书公开不充分,其理由与实施例一理由一致。 二、涉案专利权利要求1不具备专利法第26条第4款“权利要求书应当以说明书为依据,清楚、简要地限定要求专利保护的范围”的规定,权利要求得不到说明书的支持。
1、涉案专利权利要求1为:
一种用于合成氯乙烯的低汞复合催化剂,其特征在于:催化剂活性组分为氯化汞、氯化钡和FeCoP 的复合物;其中氯化汞占催化剂总重量的3-6% ,氯化钡占催化剂总重量的3-6 % , FeCoP占催化剂总重量的5-10% ,其中FeCoP的组成为Fe[sub]2-x[/sub]Co[sub]x[/sub]P, x的范围为0.5-1.5,载体为比表面积在700-1500m2 / g 之间的改性处理后的煤质炭,所述的改性处理为将煤质炭在质量百分含量为10%的KH550 硅烷偶联剂的水溶液中120℃搅拌回流3 小时,然后将所得混合物抽滤分离,之后将滤饼在120 ℃ 烘干。
2、权利要求1中“催化剂活性组分为氯化汞、氯化钡和FeCoP 的复合物;其中氯化汞占催化剂总重量的3-6% ,氯化钡占催化剂总重量的3-6 % , FeCoP占催化剂总重量的5-10% ”,得不到说明书支持,具体理由如下:
实施例一至四中数值计算结果如下: | 实施例一 | 实施例二 | 实施例三 | 实施例四 | 实施例一至四 的范围 | 权利要求保护的范围 |
加入次磷酸铵的质量(g) | 2.49 | 2.49 | 2.49 | 2.49 | | |
加入FeC12质量(g) | 2.98 | 2.98 | 2.98 | 2.98 | | | 加入CoC12 的质量(g) | 1.19 | 1.19 | 1.19 | 1.19 | | | 煤质炭的质量 | 25.67 | 24.81 | 24.81 | 23.94 | | | 加入氯化汞 的质量(g) | 0.865 | 0.865 | 1.73 | 1.73 | | | 加入氯化钡 的质量(g) | 0.865 | 1.73 | 0.865 | 1.73 | | | 催化剂总质 量(g) | 34.06 | 34.065 | 34.065 | 34.06 | | | 氯化汞占催化剂总量的百分比 | 2.54% | 2.54% | 5.08% | 5.08% | 2.54%、5.08%两个点值 | 3-6% |
氯化钡占催化剂的百分比 | 2.54% | 5.08% | 2.54% | 5.08% | 2.54%、5.08% 两个点值 | 3-6% |
FeCoP占催化剂的百分比 | 19% | 19% | 19% | 19% | 19%一个点值 | 5-10% |
由上表可以看出,说明书中实施例一至实施例四中,氯化汞和氯化钡占催化剂的百分比均为2.54%、5.08%两个点值,而FeCoP占催化剂的百分比仅仅提供了19%一个点值,而权利要求1中要求保护的范围为:其中,氯化钡占催化剂总重量的3-6 % , FeCoP占催化剂总重量的5-10% ,数值范围完全不符。
因此,其所要求的“氯化汞占催化剂总重量的3-6%”无法得到说明书中数据的支持。
其所要求的“氯化钡占催化剂总重量的3-6 %”无法得到说明书相关数据的支持。
其所要求的“FeCoP占催化剂总重量的5-10%”无法得到说明书相关数据的支持,说明书中仅提供了一个点值,而要求保护的范围为5-10%,专利权人极大地扩大了保护的范围,损害了公众的利益。
因此权利要求1得不到说明书的支持。
3、权利要求1中“其中FeCoP的组成为Fe[sub]2-x[/sub]Co[sub]x[/sub]P, x的范围为0.5-1.5”,得不到说明书的支持,具体理由如下:
说明书中实施例一至四中,只提供了一种加入量:在搅拌状态下将2.49g 的次磷酸铵加入到30mL 去离子水中,溶解后依次加入2.98g 的FeCl[sub]2[/sub] .4H[sub]2[/sub]O 和1.19g 的CoCl[sub]2[/sub].6H[sub]2[/sub]O 并搅拌30 分钟,加入的FeCl[sub]2[/sub] .4H[sub]2[/sub]O 、CoCl[sub]2[/sub].6H[sub]2[/sub]O和次磷酸铵的摩尔比计算为:0.44:0.15:1,为一个点值的摩尔比,而权利要求中“其中FeCoP的组成为Fe[sub]2-x[/sub]Co[sub]x[/sub]P, x的范围为0.5-1.5”,权利要求保护的范围为:FeCoP三种元素的摩尔比为:(0.5-1.5):(1.5-0.5):1,根本无法从说明中得出,因此得不到说明书的支持。
专利权人极大地扩大了保护的范围,损害了公众的利益。三、涉案专利权利要求2不具备专利法第26条第4款“权利要求书应当以说明书为依据,清楚、简要地限定要求专利保护的范围”的规定,权利要求得不到说明书的支持。 1、涉案专利权利要求2的内容:
一种权利要求1 所述的用于合成氯乙烯的低汞复合催化剂的制备方法,其特征在于:包含以下步骤:( 1 )首先将煤质炭在质量百分含量为10 %的KH550 硅烷偶联剂的水溶液中120 ℃ 搅拌回流3 小时,然后将所得混合物抽滤分离,之后将滤饼在120 ℃ 烘干得到样品A ; ( 2 )在搅拌状态下将次磷酸铵加入到去离子水中,溶解后依次加入FeC1[sub]2[/sub] 和CoCl[sub]2[/sub]并搅拌30 分钟;然后将上述溶液浸渍到样品A 中并在80 ℃ 烘干;然后将其在静态的氮气保护气氛下250 ℃ 焙烧30 分钟,在氮气吹扫下降至室温得到样品B ; ( 3 )将氯化汞和氯化钡溶于水中并浸渍到样品B 中,之后80 ℃ 下空气中烘干即得到所需的低汞复合催化剂;其中NH[sub]4[/sub]H[sub]2[/sub]PO[sub]2[/sub]: (FeCl[sub]2[/sub]+ CoCl[sub]2[/sub])的摩尔比为1.5 : 1 ; FeC1[sub]2[/sub] : CoC1[sub]2[/sub] 的摩尔比为为2 -x : x ,其中x的范围为0.5-1.5 。
2、权利要求2中:“之后80 ℃ 下空气中烘干即得到所需的低汞复合催化剂;其中: NH[sub]4[/sub]H[sub]2[/sub]PO[sub]2[/sub] :(FeCl[sub]2[/sub]+ CoCl[sub]2[/sub])的摩尔比为1.5 : 1 ; FeC1[sub]2[/sub] : CoC1[sub]2[/sub] 的摩尔比为为2 -x : x ,其中x的范围为0.5-1.5 ”得不到说明书的支持。
说明书中实施例一至四中,只提供了一种加入量:在搅拌状态下将2.49g 的次磷酸铵加入到30mL 去离子水中,溶解后依次加入2.98g 的FeCl[sub]2[/sub] .4H[sub]2[/sub]O 和1.19g 的CoCl[sub]2[/sub].6H[sub]2[/sub]O 并搅拌30 分钟,根据上述加入量计算得到:NH[sub]4[/sub]H[sub]2[/sub]PO[sub]2[/sub] :(FeCl[sub]2[/sub]+ CoCl[sub]2[/sub])的摩尔比为1.7 : 1 ;FeC1[sub]2[/sub] : CoC1[sub]2[/sub] 的摩尔比为为3:1。
而权利要求保护的范围为:NH[sub]4[/sub]H[sub]2[/sub]PO[sub]2[/sub] :(FeCl[sub]2[/sub]+ CoCl[sub]2[/sub])的摩尔比为1.5 : 1 ; FeC1[sub]2[/sub] : CoC1[sub]2[/sub] 的摩尔比为为(0.33-3):1(x=0.5时,两者的摩尔比为3:1,x=1.5时,两者的摩尔比为0.33:1)。
专利权人极大地扩大了保护的范围,损害了公众的利益。
四、涉案专利权利要求1-2不具备专利法第二十二条第3款规定的创造性。
证据2:申请号:200810068917.X,公开日:2009年7月8日,专利名称:粉状复合汞触媒的生产方法。
证据3:申请号:200910102437.5,公开日:2009年12月9日,专利名称:氯化汞低汞催化剂及其制备方法。
证据4:申请号:201110023199.6,公开日:2011年8月17日,专利名称:一种用于制备氯乙烯的低汞催化剂的制备方法。
证据5:申请号:200610012455.0,公开日:2006年8月9日,专利名称:复合金属氯化物催化剂及其生产工艺。
证据2、3、4、5均为合成氯乙烯用催化剂及其制备方法,与涉案专利属于同一技术领域,因此均可作为对比文件。
证据2:公开了一种制备用于氯化氢和乙炔进行加成反应合成氯乙烯用的多组份粉状复合汞触媒催化剂的生产方法,说明书第2页发明内容中公开了采用活性炭为载体,用氯化汞、氯化钡及氯化稀土配制得到氯化汞混合溶液,采用浸渍法将上述组份吸附到活性炭载体上,得到复合催化剂。
证据3:公开了一种氯化汞低汞催化剂及其制备方法,其中公开了将活性碳用盐酸溶液进行处理后,再将氯化汞、助剂A、B、C浸泡活性碳,(其中助剂A为稀土氯化助剂,助剂B为碱土金属氯化物助剂),处理后的活性炭吸附氯化汞后,制得低汞催化剂。
证据4:公开一种用于制备氯乙烯的低汞催化剂的制备方法,其中公开了采用处理后的煤质炭,煤质炭采用氯化锰处理进行处理后,将活性成份氯化汞及助剂(助剂为氯化铬、氯化镍、氯化钡、氯化亚铁、氯化铁、氯化钴中的一种或几种)。
证据5:公开了一种低汞催化剂,是将氯化汞和氯化锌吸附到活性炭制备而成,其中氯化汞含量为2-8%。
涉案专利权利要求1:一种用于合成氯乙烯的低汞复合催化剂,其特征在于:催化剂活性组分为氯化汞、氯化钡和FeCoP 的复合物;其中氯化汞占催化剂总重量的3-6% ,氯化钡占催化剂总重量的3-6 % , FeCoP占催化剂总重量的5-10% ,其中FeCoP的组成为Fe[sub]2-x[/sub]Co[sub]x[/sub]P, x的范围为0.5-1.5,载体为比表面积在700-1500m2 / g 之间的改性处理后的煤质炭,所述的改性处理为将煤质炭在质量百分含量为10%的KH550 硅烷偶联剂的水溶液中120℃搅拌回流3 小时,然后将所得混合物抽滤分离,之后将滤饼在120 ℃ 烘干。
证据5公开了权利要求1中氯化汞含量3-6%,证据2和4均公开了将氯化钡作为助剂加入,而证据4同时公开了含铁、钴、铬等复合成份。证据3、4均公开了活性炭载体用盐酸或氯化锰处理后再进行吸附的过程。
因此,本领域的普通技术人员根据证据2、3、4和5提供的技术方案,不经过创造性的劳动,采用常规手段,显而易见的就能得到涉案专利的技术方案,因此涉案专利权利要求1不具备专利法第二十二条第3款规定的创造性。
涉案专利权利要求2中的技术方案与涉案专利权利要求1中的技术方案无实质性不同,其区别点均为公知常识,因此,在涉案专利权利要求1不具备创造性的前提下,涉案专利权利要求2也不具备创造性。综上所述,涉案专利说明书不符合专利法第26条第3款“说明书应当对发明或实用新型作出清楚、完整的说明,以所属领域的技术人员能够实现为准”的规定;权利要求1-2不符合专利法第26条第4款“权利要求书应当以说明书为依据,清楚、简要地限定要求专利保护的范围”的规定;权利要求1-2不具备专利法第22条第3款规定的创造性,理应宣告无效。 |